Năm 1975, Carter bắt đầu vận động tranh cử tổng thống hầu như ngay sau khi rời chức vụ thống đốc tiểu bang Georgia. Khi tiến vào các cuộc bầu cử sơ bộ để tranh sự đề cử của đảng Dân chủ, nhiều người xem Carter là nhân vật ít có cơ may khi đối đầu với các chính khách tiếng tăm hơn. Tuy vậy, ký ức về vụ tai tiếng Watergate vẫn tồn lưu cách sống động trong tâm trí của cử tri. Được xem là một chính trị gia ngoại vi và xa cách trung tâm quyền lực Washington, D.C., Carter trở thành một tài sản quý hiếm. Tâm điểm của diễn đàn tranh cử của ông là kêu gọi tái tổ chức bộ máy chính quyền.

Carter, "chú ngựa ô" có ít cơ may nhất, lại thành công trong nỗ lực trở thành ứng viên dẫn đầu trong các cuộc bầu cử sơ bộ ở tiểu bang Iowa và tiểu bang New Hampshire. Carter sử dụng chiến thuật hai mũi tấn công. Ở miền Nam, ông chọn cách nhượng bộ chiến thuật cho George Wallace, trong khi vận động cử tri với hình ảnh của một người con được yêu mến của địa phương. Khi Wallace đã tiêu hao sức lực, ông tiến lên càn quét toàn vùng. Ở miền Bắc, Carter nhận được sự ủng hộ của các tín hữu Cơ Đốc bảo thủ và cử tri nông thôn, nhưng lại có ít cơ may chiếm được đa số phiếu ở hầu hết các tiểu bang. Trong vùng đông dân có nhiều người theo khuynh hướng tự do, ông tìm cách xây dựng những khu vực riêng lẻ có quy mô lớn nhất hầu có thể chiến thắng trong vài tiểu bang. Lúc đầu, nhiều người xem Carter là một ứng viên chỉ có khả năng vận động ở quy mô khu vực, nhưng sau cùng ông đã chứng tỏ mình là ứng cử viên đảng Dân chủ duy nhất có thể kiến tạo một sách lược toàn quốc, dần dần Carter có trong tay sự đề cử của Đảng Dân chủ Hoa Kỳ.

Trong cuộc tổng tuyển cử, Carter khởi đầu với sự cách biệt lớn so với Tổng thống Gerald Ford đang lẽo đẽo theo sau, nhưng qua các cuộc thăm dò Ford dần dần thu ngắn khoảng cách, do công luận bắt đầu tỏ vẻ nghi ngờ về năng lực của ứng viên ít được biết tiếng này. Nhưng Carter kiên trì tiến bước và cuối cùng đã đánh bại Ford với kết quả sít sao trong ngày bầu cử tổ chức trong tháng 11 năm 1976, nhận được 50,1% số phiếu phổ thông, trở thành một trong hai ứng viên tổng thống Đảng Dân chủ giành được đa số phiếu phổ thông kể từ năm 1944 khi Franklin Delano Roosevelt đắc cử tổng thống.

Tâm điểm của chiến dịch tranh cử của Carter là kế hoạch cải tổ chính quyền. Ông là ứng cử viên đầu tiên đến từ vùng "Cực Nam" đắc cử tổng thống kể từ Thời kỳ Tái thiết.

Trong diễn từ nhậm chức, ông nói, "Chúng ta đã biết rằng chất lượng quý hơn số lượng, và đất nước vĩ đại này cũng cần nhận ra những giới hạn của nó, để biết rằng chúng ta không thể giải đáp mọi câu hỏi, cũng không thể giải quyết hết mọi vấn đề." [10] Hành động đầu tiên của Carter khi vào Tòa Bạch Ốc là ra lệnh cắt giảm một nửa số nhân viên ở đây, và yêu cầu các thành viên nội các sử dụng xe riêng khi làm việc.